Perpustakaan Universitas Syiah Kuala (USK) didirikan pada tahun 1970, pada saat itu masih menggunakan gedung fakultas Ekonomi. Perpustakaan berstatus sebagai Unit Pelayanan Teknis (UPT) pada tahun 1980. Pada tahun 1994 gedung perpustakaan memiliki gedung sendiri yang didirikan berdampingan dengan Kantor Pusat Administrasi (KPA) USK. Sejak April 1994, dengan Surat Keputusan Rektor No. 060 tahun 1994, pendayagunaan UPT Perpustakaan USK ditingkatkan, yaitu dengan menyatukan semua perpustakaan yang ada di lingkungan USK di dalam satu wadah UPT Perpustakaan. Mulai bulan Agustus tahun 2023 UPT Perpustakaan mengalami peribahan nama menjadi UPT. Perpustakaan dan E-Learning USK. Dan sejak tahun 1970 sampai dengan sekarang perpustakaan telah mengalami beberapa kali pergantian pimpinan.
Pergantian pimpinan antara lain:

[10]
Dr. Ismul Huda, M.Si
Periode 2023 s/d sekarang

[9]
Dr.-Ing Rudi Kurniawan, ST., M.Sc
Periode 2019 s/d 2023

[8]
Dr. Taufiq Abdul Gani, M.Eng, Sc.
Periode 2012 s/d 2019

[7]
Dra. Zunaimar
Periode 2009 s/d 2012
[6]
Sanusi Bintang, S.H.,M.L.I.S.,LLM
Periode 2000 s/d 2009

[5]
Drs. Sofyan A. Gani, MA
Periode 1997 s/d 2000

[4]
Prof. Drh.Damrin Lubis, M.V.Sc.
Periode 1992 s/d 1997

[3]
Drs. Wamad Adullah
Periode 1989 s/d 1992

[2]
Dra. Jang Jahyadi, MA
Periode 1978 s/d 1989

[1]
Prof. Bahren T Sugihen, MBA
Periode 1970 s/d 1978
Saat ini, terhitung Januari 2025 Perpustakaan Universitas Syiah Kuala memiliki koleksi sebanyak 100866 judul atau 125209 eksemplar. Koleksi tersebut tersebar dalam berbagai jenis, meliputi buku teks, terbitan berkala (jurnal), laporan akhir, skripsi, tesis, disertasi, majalah, buku referensi, laporan penelitian, CD-ROM dan dokumentasi. Koleksi pada perpustakaan juga tidak hanya terbatas pada koleksi tercetak saja, namun perpustakaan juga memiliki koleksi yang elektronik, open educational resourse, perpustakaan juga telah melanggan e-book dan e-journal pada beberapa penerbit internasional.